河南大学揭示分子磁体脆弱的量子自旋态在半金属Sb(111)衬底上可完美保留

近日，我校量子物质科学重点实验室暨光伏材料省重点实验室的张伟风教授团队与中国科学技术大学张振宇教授、新加坡国立大学王学森教授等合作，在分子磁体的量子自旋态保护及其多体近藤耦合方面取得重要进展，成果以“Magnetic moment preservation and emergent Kondo resonance of Co-phthalocyanine on semimetallic Sb(111)”为题在物理领域的旗舰期刊《物理评论快报》[Phys. Rev. Lett. 129, 026802 (2022)]上发表。青年教师佘利敏博士与申志涛博士为论文的共同第一作者，张振宇教授和张伟风教授为共同通讯作者。

分子磁体的量子自旋态有望通过它们与宿主基底的多电子相互作用来操纵和相干控制，在自旋电子学和量子计算中具有诱人的应用前景。然而，通常研究的金属性基底与分子之间的相互作用，会导致分子内禀自旋的显著弱化甚至完全猝灭。因此，一个重要挑战是如何在保留分子磁矩的同时还能使得其自旋与基底传导电子之间存在足够有效的多体耦合。作为最有代表性的分子磁体，CoPc具有1/2的内禀自旋，可天然地被用作二进制存储单元。此外，分子与基底之间强自旋-电子耦合也可导致近藤单态的形成，其分子自旋会与基底巡游电子的自旋实现量子纠缠，从而拓展其信息载体空间。遗憾的是，CoPc的固有磁矩极为脆弱，当它吸附在好金属基底（如Cu(111)）上时，其自旋会被完全淬灭。过去十余年里，人们设计了一系列极具创造性的方法，如选键脱氢（A. Zhao et al. , Science 309 , 1542 (2005)）和插入磁性原子（X. Li et al. , Nat. Commun. 11 , 2566 (2020)）来恢复CoPc的磁矩。

(a) CoPc/Sb(111)高分辨STM图像；(b) CoPc两种吸附构型和Sb(111)的 dI/dV 谱；(c)在分子岛（插图中的红色箭头方向）上获得的位置相关的 dI/dV 谱：(d)在分子岛上测得的Kondo共振峰的半高宽与实验温度的关系；(e),(f)两种吸附构型的 dI/dV 成像(-10和-3 mV)；(g),(h)两种吸附构型的自旋分布俯视图.

最近，河南大学研究团队通过基于低温扫描隧道显微镜的实验与基于第一性原理的计算研究相结合，发现相对温和的半金属Sb(111)作为基底能很好地同时实现自旋保留和足够有效的自旋-电子耦合，其物理内涵是：半金属基底在费米能级附近有最优的电子态密度，这是保留分子自旋且同时实现有效自旋-电子耦合的决定性因素。此外，实验研究表明，分子磁矩可以明确地保存在一个密集的分子自组装薄膜中，展示了CoPc分子在超高密度存储方面的巨大潜力。这一发现为更好地理解分子-基底界面的量子多体相互作用和构建基于分子磁体的新型自旋电子和量子器件提供了一条新思路。

本工作得到了基金委、科技部、中科院、河南省科技厅、河南省教育厅和河南大学等单位的支持。

论文链接： https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.129.026802