郑州大学宋毛平教授研究团队取得重要科研进展

22.11.2016  20:40
        近日,郑州大学化学与分子工程学院宋毛平教授研究团队在廉价金属钴(II)催化芳烃的双C-H键交叉偶联反应研究中取得了重大突破,相关研究成果  ″Mixed  Directing-Group  Strategy:  Oxidative  C-H/C-H  Bond  Arylation  of  Unactivated  Arenes  by  Cobalt  Catalysis″  已发表在国际化学类期刊《德国应用化学》(Angew.  Chem.  Int.  Ed.,  2016,  55,  13571-13575)上。宋毛平教授和牛俊龙副教授为共同通讯作者。( http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201607719/abstract
        联苯类化合物广泛存在于药物、农用化学品和功能材料分子中,如何快速高效的合成联苯类化合物一直是有机合成的热点之一。2010年,金属钯催化的卤代苯和芳基硼酸的Suzuki交叉偶联反应获得了诺贝尔化学奖。如果以C-H键为反应的官能团,通过其直接断裂和重组来实现非对称联苯类化合物的合成,无疑是更为理想的合成方法。目前,该领域大多数研究集中于钯、钌和铑等贵金属催化的芳烃底物C-H键的偶联反应,但仍然需要卤代芳烃、芳基硼酸等预官能团化芳烃作为偶联试剂。因此,如果能够同时实现两个不同苯环的双C-H键活化,将是最符合绿色化学核心内容“原子、步骤经济性”要求的合成方法。
        近年来,宋毛平教授团队在廉价金属钴催化C-H键活化领域进行了较为系统的研究,并取得了一系列创新性成果,并于2015年相继发表在国际著名化学期刊《德国应用化学》(Angew.  Chem.  Int.  Ed.,  2015,  54,  272-275;Angew.  Chem.  Int.  Ed.  2015,  54,  10012-10015)上。近期,通过深入探究反应机理,提出了“混合导向基”策略,首次使用苯甲酰氨基喹啉和芳基吡啶为原料,巧妙利用导向基导向能力的差异,通过金属钴催化的单电子转移和环金属化历程,实现了C-H/C-H键的交叉偶联反应。该反应选择性好,原子经济性高、步骤简便,为双官能团化非对称联苯类化合物的合成提供了一种新的合成方法,并为廉价金属钴催化的C-H键活化方法学研究提供了一种新的思路。此外,由于在钴催化碳氢键活化方面取得的重要成果,该团队受《Chem  Cat  Chem》杂志之邀发表关于钴催化C-H键活化的综述,并作为该杂志封面文章(Chem  Cat  Chem,  2016,  8,  1242–1263)。
        该项研究工作得到国家自然科学基金、郑州大学优秀青年人才研究基金的支持。同时,也得到了郑州大学基础与新兴学科方向建设的大力支持。(王志武  供稿)郑州大学版权所有,禁止非法转载!2016-11-22 20:44:19