田志红团队在Angew报道电化学氧还原新进展

过氧化氢（H ₂ O ₂ ）作为一种多功能且对环境安全的氧化剂得到了广泛的市场关注，特别是考虑到当下COVID-19大流行期间对高效消毒剂的大量需求。然而，目前大多数工业上生产的H ₂ O ₂ （>95%）都是使用蒽醌方法制造的，这需要以能源密集型的方式对有机物前驱体进行多步氧化和还原，使得该过程既不经济也不环保。电化学氧还原反应（ORR）为分散式H ₂ O ₂ 合成提供了一条绿色途径，其中催化材料的“结构-催化选择性”关系对于控制高选择性和高活性2e ^- ORR途径至关重要。

有鉴于此，近日纳米材料工程研究中心田志红黄河学者特聘教授、新南威尔士大学张清然博士和高级讲师卢迅宇博士、马普胶体与界面研究所Markus Antonietti教授等精心设计了一种两性离子液体辅助掺杂策略来构建具有可调B-N-C构型的硼和氮共掺杂的涡轮层碳催化剂（CNB-ZIL），以实现高效的电化学过氧化氢合成。同步辐射结合各类光谱分析揭示了CNB-ZIL中精细调控的B-N结构，其中在碳骨架中高度分散且均匀分布的界面B-N结构在较高的热解温度下倾向于聚集成六方氮化硼（ h -BN）区域，为实验研究电化学氧还原过程中催化剂的“结构-催化选择性”构效关系提供了具有明显结构特征的化学工具。基于实验结果，该研究建立起了界面B-N结构与HO ₂ ^- 选择性之间的相关性。具有最佳界面B-N结构的CNB-ZIL电催化剂在碱性介质中表现出了较高的HO ₂ ^- 选择性和较低的ORR过电位，在-1.4 V下，HO ₂ ^- 产率为~1787 mmol g _catalyst ^-1 h ^-1 。相关研究成果以“Constructing Interfacial Boron-nitrogen Moieties in Turbostratic Carbon for Electrochemical Hydrogen Peroxide Production”为题发表在国际化学领域顶级期刊Angewandte Chemie International Edition上。河南大学为第一署名单位。本工作得到了国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南大学、澳大利亚新南威尔士大学和德国马克斯-普朗克学会等的大力支持。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202206915